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資源環(huán)境學(xué)院研究成果揭示固-水界面質(zhì)子-電子協(xié)同機(jī)制


發(fā)布時(shí)間:2025-04-27
來(lái)源:資源環(huán)境學(xué)院   |  文字:已導(dǎo)入
編輯: 雷四維   |  審核: 韓笑

4月22日,國(guó)際著名期刊《自然通訊》(Nature Communications)在線(xiàn)發(fā)表了學(xué)校資源環(huán)境學(xué)院劉琳東副教授的研究論文《質(zhì)子耦合的電子轉(zhuǎn)移控制固水界面引發(fā)的過(guò)氧化物活化》(Proton-coupled electron transfer controls peroxide activation initiated by a solid-water interface)。該研究首次證實(shí)了質(zhì)子與電子在固-水界面氧化反應(yīng)中的協(xié)同作用機(jī)制,為高級(jí)氧化技術(shù)發(fā)展提供了新理論依據(jù),并為開(kāi)發(fā)高效、低能耗的分散式水處理技術(shù)提供了重要理論框架。

分散式水處理技術(shù)因其在成本和節(jié)能方面優(yōu)于傳統(tǒng)的集中式系統(tǒng)而日益受到重視?;谶^(guò)氧化物的分散式高級(jí)氧化工藝雖具潛力,但其反應(yīng)機(jī)制長(zhǎng)期被認(rèn)為由單一電子轉(zhuǎn)移驅(qū)動(dòng)。該研究通過(guò)原位定量實(shí)驗(yàn)與熱力學(xué)分析,揭示了在典型過(guò)渡金屬氧化物催化的過(guò)氧化物活化過(guò)程中,質(zhì)子與電子以1:1的嚴(yán)格比例耦合轉(zhuǎn)移,形成高活性金屬(氧)中間體,顯著提升污染物氧化效率。這一發(fā)現(xiàn)突破了傳統(tǒng)認(rèn)知,首次從實(shí)驗(yàn)和熱力學(xué)角度證實(shí)了質(zhì)子-電子耦合轉(zhuǎn)移在固-液界面的核心作用。

研究人員通過(guò)調(diào)控界面質(zhì)子活度,實(shí)現(xiàn)了催化活性的顯著提升,并驗(yàn)證了該機(jī)制在酚類(lèi)、苯胺等污染物高效聚合降解中的普適性。與傳統(tǒng)技術(shù)相比,基于質(zhì)子-電子耦合轉(zhuǎn)移的氧化技術(shù)可大幅降低化學(xué)試劑與能源消耗,推動(dòng)水處理從“完全礦化”轉(zhuǎn)向“可控聚合”,減少碳排放并實(shí)現(xiàn)資源回收。該成果為設(shè)計(jì)高性能催化劑、開(kāi)發(fā)分散式水處理系統(tǒng)提供了理論基礎(chǔ),對(duì)解決偏遠(yuǎn)地區(qū)供水及工業(yè)廢水治理具有重要意義。

西南大學(xué)為論文第一完成單位。劉琳東副教授為唯一通訊作者,碩士生陳見(jiàn)華、李婉婷為共同第一作者。該工作得到了重慶市自然科學(xué)基金、四川省自然科學(xué)基金以及西南大學(xué)中央高校基本業(yè)務(wù)費(fèi)等科技項(xiàng)目大力支持。

論文鏈接:https://www.nature.com/articles/s41467-025-58917-w

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